Speciation on the reaction of uranium and zirconium oxides treated under oxidizing and reducing atmospheres

上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153422

The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of UO and UZrO was observed in equilibrium with UO, monoclinic-ZrO, and tetragonal-ZrO. However, when O gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrUO was produced by the oxidation of solid solution UO formed at 1774 K during the temperature dropped at 1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at 1673 K due to a low concentration of O impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.

Systematic comparison of the structure of homoleptic tetradentate NO-type Schiff base complexes of tetravalent f-elements (M(IV) = Ce, Th, U, Np, and Pu) in solid state and in solution

Radoske, T.*; Kloditz, R.*; Fichter, S.*; Mrz, J.*; Kaden, P.*; Patzschke, M.*; Schmidt, M.*; Stumpf, T.*; Walter, O.*; 池田 篤史

Dalton Transactions (Internet), 49(48), p.17559 - 17570, 2020/12

https://doi.org/10.1039/d0dt03405c

A series of tetradentate NO-type Schiff base complexes with tetravalent 4f- and 5f-block metals, [M(salpn)] (Hsalpn = -disalicylidene-1,3-diaminopropane; M = Ce, Th, U, Np, and Pu), were prepared to systematically investigate their solid state structure, and their complexation behaviour in solution with the goal to investigate the subtle differences between 4f- and 5f-elements. X-ray diffraction revealed that all investigated metal cations form [M(salpn)] complexes. All the complexes show the same ligand arrangement with meridional conformation, amongst which only Ce(IV) exhibits unique behaviour upon crystallisation. [Ce(salpn)] crystallises in two less symmetric systems ( or 2/), whilst all the other [M(salpn)] crystallise in a more symmetric orthorhombic system (ban). Quantum chemical calculations suggest that the observed structural peculiarity of Ce(IV) stems from the geometrical flexibility due to the more "ionic" nature of bonds to the 4f element. H NMR measurements revealed that [M(salpn)] forms two different species in solution with and without an additional solvent molecule, where the relative distribution of the two species depends mainly on the ionic radius of the metal centre. Again, Ce(IV) behaves differently from the tetravalent actinides with a higher ratio of the solvent-molecule-coordinated species than the ratio expected from its ionic radius. Hence, this study is successful in observing subtle differences between 4f- ( Ce) and 5f-elements (actinides; Th, U, Np, and Pu) both in the solid state and in solution on an analytically distinguishable level, and in relating the observed subtle differences to their electronic structure.

原子力における逆問題; 古くて新しい問題解決のアプローチ

板垣 正文*; 栗原 研一

日本原子力学会誌, 44(12), p.873 - 878, 2002/12

http://ci.nii.ac.jp/naid/10010444464

最近、逆問題という言葉をよく耳にする。これは,観測されるデータに基づいて、その現象をもたらした原因を探る問題である。このような発想は原子力の黎明期においても見られるが、近年、計算機の性能向上と数値解析研究の進展により、逆問題は新しい学際領域として脚光を浴びている。本稿では逆問題及び逆解析の平易な概説を試みるとともに、最近のホットな話題も含めて原子力分野におけるいくつかの逆解析の例を紹介する。

Hazard identification of criticality accidents at the JCO facility

玉置 等史; 渡邉 憲夫*; 村松 健

Proceedings of the 2001 Topical Meeting on Practical Implementation of Nuclear Criticality Safety (CD-ROM), 10 Pages, 2001/11

確率論的安全評価手法の整備の一環として、JCOのウラン燃料加工施設を対象に、ハザード及び施設の安全確保策を整理し、潜在的事故シナリオを系統的に抽出するハザードマップ手法を用いたハザード分析を行った。この研究の目的は手法の妥当性の確認及び実施する上での教訓及び課題の摘出である。本ハザード分析より、臨界に至る事故シナリオを同定し、この分析手順が妥当であることを確認した。また、JCOが不法に採用していた設計と運転手順に対しても同手法を適用し、現実に発生した事故を含むような事故シナリオの抽出が可能か否かを検討した。その結果、運転手順に定められた機器以外のものの利用といった相当に広い範囲の起因事象を想定する必要があることがわかった。このため、実際に起きたものを含め、重要シナリオを漏れなく抽出するためには、起因事象の同定などの手順について実用的な手順書を作成しておく必要がある。

JT-60プラズマ断面形状実時間可視化システムの高速化開発

安達 宏典*; 栗原 研一; 川俣 陽一

KEK Proceedings 99-16, p.365 - 368, 1999/11

トカマク型核融合装置JT-60では、ドーナッツ型の真空容器内部に閉じ込められたプラズマを、真空容器内機器に損傷を与えることなく、断面形状を適正に制御することがプラズマの性能向上や解析評価のために必要不可欠である。一方、プラズマ中心位置といった代表点の情報やビデオカメラ映像では、正確な断面像はとらえられない。これまでは、全体像の時間変化は、JT-60プラズマ断面形状実時間可視化システムによってモニタ表示するという状況であった。これに対して実験上では、断面積形状の情報を用いて、機器の保護や制御に使用したいとの要求があり、より高速で断面形状を同定する必要が生じてきた。そこで、これまでのシステムの演算器及び同定計算処理のアルゴリズム等を変更し、高速同定を行うシステムを開発することとした。本発表では、現在まで行ってきたシステムの高速化開発内容と状況を述べる。

Current profile reproduction study on the basis of a new expansion method with the eigenfunctions defined in the tokamak plasma interior

栗原 研一

Fusion Technology, 34(3), p.548 - 552, 1998/11

トカマク型核融合装置における平衡プラズマの制御特性上で最も基本的なプラズマの電流分布を、外部の電磁気計測器だけから同定できるかどうかについては、数値解析上非適切問題となることが知られている。既存の実験データ解析では電流分布を表す関数形をあらかじめ決めておくなどの制約条件を課して非適切性を回避し、プラズマ電流分布を再構築してきた。その逆問題に対して、電磁気計測だけからの原理的な可同定性、精度の良否と必要な計測値、非適切性の回避の仕方等を明確にすることを目的に、解析的解法である「境界付き固有関数展開解法」を考案した。また、可同定性の有無は、ある関数系の独立性と関係していることを示し計算方法を提示した。さらにその方法に基づく逆問題の解法時に発生する非適切性の回避のために、プラズマ内部の制約条件及び大規模な不等式制約条件を導出した。本発表は、これら一連の検討結果の報告である。

境界付き固有関数展開によるトカマクプラズマ電流分布の可同定性検討

栗原 研一

JAERI-Research 97-084, 21 Pages, 1997/11

JAERI-Research-97-084.pdf:1.36MB

トカマク・プラズマの制御特性上で最も基本的なプラズマの電流分布を、外部の電磁気計測器だけから同定できるかどうかについては、数値解析上非適切問題となることが知られている。これまでの実験データ解析では電流分布を表す関数形を予め決めておく等の制約条件を課して非適切性を回避し、プラズマ電流分布の再構築を行ってきた。この逆問題に対して、電磁気計測だけからの原理的な可同定性、精度の良否と必要な計測値、非適切性の回避の仕方、等を明確にすることを目的に、解析的解法である「境界付き固有関数展開解法」を考案した。また、可同定性の有無は、ある関数系の独立性と関係していることを示し計算方法を提示した。さらに非適切性の回避に必要な、プラズマ内部の平衡状態から導かれる制約条件等の算出を行った。本報告書は、これら一連の検討結果を記述する。

オンライン臨界安全監視システムの開発研究

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PNC TJ1632 97-001, 139 Pages, 1997/03

PNC-TJ1632-97-001.pdf:2.91MB

核燃料再処理工場等に用いられる安価で即応性の良い臨界安全監視システムの開発を目的として、過去5年間にわたって逐次型ARMAモデル同定手法の安全監視システムへの応用と言う観点から各種の検討を行ってきた。これらの成果を実際のシステムとして構築することがこれからの課題であり、本年度はこれらの知見を実際の臨界安全監視システムとしてシステム化するために必要となるモジュールに付いて検討を行うと共に、平成8年3月に動燃事業団・大洗工学センターのDCA実験装置において行われた炉雑音実験データを解析し、これまでの手法の有効性と限界を確認すると共に以下の結論を得た。1.中性子信号を検出し、アナログ/ディジタル変換を行うシステム構成は中性子検出器に何を用いるかによって変わる。しかし、今回のDCA実験データの解析結果はパルス型の中性子検出器の方が、電流型よりも有効であることを示している。電流型の場合には、ハムノイズを除去するための適当なノッチフィルタを設計しなくてはならない。2.従来は、同軸ケーブルなどを用いて信号の伝送を行ってきたが、近年、光ケーブルを用いた信号の伝送技術が主流となっている。そこで、本システムでは光伝送制御システムの利用を提案する。この技術は大量の情報の伝送を可能にするばかりでなく各モジュールの遠隔制御を可能にする。また、この方法は、耐電磁誘導障害、耐火性に富み、システムの信頼性を高める。3.信号解析部として、システムを固定化してしまうROMチップを用いるよりも、近年目覚ましい進歩を示している高性能計算機と各種の信号解析ソフトウェアを組み合わせた総合信号解析処理システムを提案した。この手法はソフトウェアや解析技術の進歩を即座にシステムに取り入れることが可能となるばかりでなく、特別なシステムを付加することなく、時代と共に進歩・発展する柔軟な臨界安全監視システムを構築することができる。

システム解析手法調査研究

佐山 隼敏*; 鈴木 和彦*; 島田 行恭*

PNC TJ1612 95-001, 39 Pages, 1995/03

PNC-TJ1612-95-001.pdf:1.44MB

近年、石油・化学コンビナートが大型化、複雑化し、その安全性の問題が、社会的に大きな関心を集めている。特に、ユニオンカーバイド社ボパール工場でのメチルイソシアネートガス漏出事故、また、チェルノブイリ原子力発電所での事故による大量の放射性物質の漏出事故は、まだ記憶に新しい。したがって、実用的な安全解析手法を開発し、確立する必要がある。本報告書は、原子力発電所、化学プラントに広く適用されているシステム安全解析手法とその応用に関する研究の現状について調査し、纏めたものである。また、システム潜在危険の同定(ハザード同定)手法としてオペラビリティ・スタディがある。本稿では、この手法の問題点とともにシステム工学に基づく改良オペラビリティ・スタディの基礎となる考え方を示す。この方法では、主要装置の変数を入力と出力に分類したが、これによりプラントのずれを明確に定義することができる。オペラビリティ・スタディの手順を確立することにより、この手法を原子力燃料再処理施設へ適用することが可能になる。さらに、計算機によるオペラビリティ・スタディ自動解析システムの開発が可能となる。

原子力船「むつ」の動特性同定実験; 自己回帰モデルを用いた「海・船・原子炉プラント」の解析

林 光二

統計数理研究所共同研究リポート68, 0, p.31 - 41, 1995/03

原子力船「むつ」で行った不規則外乱による動特性同定実験の解析に関するものである。反応度外乱、負荷外乱時及び自然状態の炉雑音データに対して自己回帰モデルを用いた解析を行った。静穏海域での実験データから、海洋波のプラント動特性に及ぼす影響としては、波周期20秒及び6秒の支配的な成分が船体振動、原子炉プラント構造物の振動をへて、各蒸気発生器の圧力、水位等に現われることがわかった。さらに、2基の蒸気発生器と1基の加圧器間で強いフィードバック経路が存在し、波の影響は各圧力信号や水位信号の特定の周波数上にピークを作っていることも明らかになった。しかし、これらのピーク成分は中性子動特性上重要な周波数帯域より上側にあるため、炉出力変動そのものにはほとんど影響を与えてないことがわかった。